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HfTe3单晶中发现高压诱导的高度各向异性超导电性

  

  电荷密度波(CDW)和超导电性(SC)是凝聚态体系中两种典型的与强电-声耦合和费米面不稳定性密切相关的集体电子行为。CDW往往出现在低维结构的材料体系中,而SC是一种三维的宏观量子现象。实验研究表明,在许多低维CDW材料中通过掺杂、加压等调控手段破坏CDW可以诱导出SC。因此,对CDW材料进行物态调控并揭示CDW与SC之间的密切联系是凝聚态物理的重要研究内容之一。

  在已知的CDW材料中,具有强烈准一维结构特征的ZrTe3(图1)呈现出非常特殊的物理性质:随温度降低,ZrTe3首先在TCDW≈63K形成主要沿着a轴(即-Te2-Te3-一维链)的CDW,然后在更低温度出现各向异性超导态,即a轴电阻从约4K开始下降,直到约2K达到零电阻,表现出较宽的超导转变,而b轴电阻在约2K出现陡峭的超导转变。目前的研究认为,ZrTe3中的各向异性的超导转变是由于在a轴方向发生了从局域配对(local pair,2K < T < 4K)到库珀对(T < 2K)的渡越。尽管常压下各向异性SC与CDW共存,但对ZrTe3施加压力,二者又表现出明显的竞争关系,即随压力增加,TCDW先升高后降低直至消失,同时各向异性SC先被完全抑制,然后又出现“再入超导”现象。ZrTe3中各向异性SC的起源以及SC与CDW的共存与竞争机制仍不清楚。2017年,中国科学院物理研究所SC10组张帅副研究员、陈根富研究员等成功制备出与ZrTe3具有相似晶体结构的高质量HfTe3单晶[Phys. Rev. B 96, 174510 (2017)],为解决上述问题提供了契机。常压下,HfTe3单晶在较高TCDW≈93K发生CDW转变,但降至50mK都没有观察到超导迹象,即CDW与SC不共存,这与ZrTe3明显不同,从而为高压下揭示这类材料中CDW与SC的关系提供了绝佳平台。

  最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心极端条件物理重点实验室/怀柔研究部EX6组的联培博士生刘子儀在程金光研究员的指导下,与张帅副研究员和陈根富研究员、A06组李俊副研究员和杨槐馨研究员,联合哈尔滨工业大学隋郁教授、中国人民大学刘凯教授以及日本东京大学的Y. Uwatoko教授等合作者,采用活塞-圆筒以及六面砧大腔体高压低温物性测量装置,在12GPa静水压、1.5K最低温和8T磁场的综合极端环境下,对高质量HfTe3单晶开展了细致的各向异性电输运高压测量。研究发现,对HfTe3单晶施加约5GPa的高压可以完全抑制其CDW,同时a轴电阻在约4-5K开始出现SC,然而bc轴电阻降至1.5K都没有出现明显的超导迹象,这不仅揭示了CDW与SC的竞争关系,而且证实了超导态具有强烈的准一维各向异性。

  他们利用低温透射电镜技术(图2),从实验上首次确定了HfTe3单晶在TCDW以下CDW的波矢q = 0.91(1)a*+0.27(1)c*。然后,详细测量了HfTe3单晶沿着三个不同晶轴方向的电输运性质随压力的变化。压力下的a轴电阻结果表明(图3),随压力增加,CDW首先向高温移动,在约1.5GPa时TCDW达到最高值,然后又逐渐向低温移动,在Pc≈5GPa时CDW被完全抑制,之后电阻在4-5K的低温出现明显降低,且电阻下降的幅度随压力升高而逐渐增加,10GPa时在约2K可以实现零电阻,而且增大电流或施加磁场还能部分抑制掉电阻下降,这表明当CDW被抑制掉后很可能发生了超导转变。上述结果在两个样品(#2和#3)中得到了很好的重复。然而,高压下的交流磁化率测试却不能观察到明显的超导抗磁信号,这意味着高压下的超导并不是体超导!他们又在高压下测试了其他两个方向的电阻(图4),结果表明,在a轴电阻已达到零电阻的压力,b轴电阻在降至1.5K都没有显著的电阻下降(#4样品)或者由于电极倾斜的测量原因而导致稍微下降(#5样品),而且c轴电阻不仅没有降低反而在低温出现上翘。这些实验结果排除了a轴出现的超导转变来源于杂质的影响,而且表明HfTe3单晶在高压下出现的超导态具有强烈的准一维特性。对于#3样品,9、11、12.5GPa时超导转变附近的溢出电导率与约化温度的关系,可以用一维Aslamazov-Larkin模型很好拟合(图5),这进一步印证了该超导态的准一维特征。基于上述测试结果,他们建立了HfTe3单晶的温度-压力相图(图6),显示出CDW与准一维SC的完全竞争关系。

  为了深入理解上述实验结果,他们又结合原位高压XRD数据和第一性原理计算,对比分析了压力对HfTe3和ZrTe3的电子结构和费米面的影响(图7)。结果表明,二者的电子结构相似,即布里渊区(BZ)中心有一个三维费米面(3D-FSs),BZ边界处有准一维费米面(Q1D-FSs)。随着压力增加,BZ中心附近的3D-FSs膨胀,与Q1D-FSs的重叠增强,膨胀的3D-FSs使费米能附近的Q1D-FSs占比减少,导致Q1D-FSs沿a*方向嵌套强度减弱,最终抑制CDW,同时强的电-声耦合和费米面失稳也容易造成超导态。由于HfTe3中窄带电子主要来源于-Te2-Te3-链的Te-5px轨道,局域配对更容易沿a轴方向形成,因此电阻下降更容易沿a轴方向发生,呈现准一维超导特性。相比HfTe3,常压下ZrTe3的3D-FSs较大,在5GPa压力下沿a*方向甚至形成开放的口袋。这意味着,ZrTe3中Q1D-FSs嵌套导致的CDW弱于HfTe3,与实验中观察到的HfTe3TCDW≈93K高于ZrTe3TCDW≈63K吻合。因此,HfTe3中的各向异性超导态可以维持在一个更宽的温度和压力范围,这也使其成为研究准一维超导和局域配对的理想材料平台。

  相关工作近期发表在npj Quantum Materials,得到了北京市自然科学基金、国家自然科学基金委、科技部重点研发计划、中科院B类先导专项的资助。

[1] Liu Z Y, Li J, Zhang J F, Li J, Yang P T, Yang H X, Zhang S, Chen G F, Uwatoko Y, Sui Y, Liu K, Cheng J G, Quasi-one-dimensional superconductivity in the pressurized charge-density-wave conductor HfTe3. npj Quantum Materials 6, 90 (2021).
链接:https://www.nature.com/articles/s41535-021-00393-8


图1 ZrTe3(HfTe3)的晶体结构示意图


图2. 基于低温透射电镜技术表征HfTe3单晶中的电荷密度波


图3. 不同压力下HfTe3单晶沿a轴的电阻(#2和#3样品)


图4. 不同压力下HfTe3单晶沿b轴(#4和#5样品)和c轴(#6样品)的电阻


图5. #3样品在9、11、12.5GPa下的溢出电导率与约化温度的关系


图6. HfTe3单晶的温度-压力相图


图7. 压力对HfTe3和ZrTe3费米面的影响

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