单层FeSe薄膜中存在高达83K超导配对温度的谱学证据
电子配对形成库珀对和库珀对实现长程相干是材料进入超导态的两个必不可少的过程。在传统超导体中,由于其超流密度高,电子配对与长程相干在相同的温度下发生,相应的超导能隙打开温度与超导临界温度一致,但是在超流密度较低的二维超导体如铜基化物高温超导体中,电子配对温度可能会高于相干温度,产生预配对的行为,从而导致赝能隙的形成,这通常被认为与超导涨落相对应。在铁基超导体中,是否存在类似预配对以及赝能隙的行为仍没有形成共识,相关的研究和报道很少。单层FeSe/SrTiO3 (FeSe/STO)薄膜由于展现了潜在的高超导临界温度和独特的电子结构而受到广泛的关注和研究,但是对其超导临界温度的确定还存在着争论。已有的电输运和磁测量得到的超导临界温度(Tc)尽管存在差异,但大多数输运测得的TC (Tonset在40~50K)都明显低于谱学上获得的65 K能隙关闭温度。这进而引申出与单层FeSe/STO薄膜相关的一系列重要问题,超导电子配对的温度是多少,真正的超导转变温度是多少,是否存在赝能隙以及超导转变温度是否还能进一步提高。深入研究这些问题,对探索具有更高TC的超导体以及理解铁基高温超导机理都具有极其重要的意义。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心超导国家重点实验室周兴江研究组的博士生徐煜、戎洪涛、吴定松以及王庆艳副研究员、赵林副研究员等,利用高分辨角分辨光电子能谱技术,对制备的高质量单层FeSe/STO超导薄膜进行了系统的电子结构和超导电性的研究,发现了单层FeSe/STO薄膜在83 K存在超导配对的谱学证据。
他们利用自行研制的分子束外延系统(MBE),通过优化薄膜制备条件,生长出了超高质量的单层FeSe/STO超导薄膜,从而使得他们在高分辨角分辨光电子能谱测量中,不仅能够明显地观察到单层FeSe/STO中的能带劈裂,而且首次观察到由超导诱导的强烈的Bogoliubov回弯能带,该回弯能带甚至可以延伸到费米能级以下100 meV(图1)。在角分辨光电子能谱测量中,超导有两个显著的谱学特征:一是在费米能级附近超导能隙的打开,另一个是超导诱导的Bogoliubov回弯能带的形成。在单层FeSe/STO薄膜中观察到强烈的Bogoliubov 回弯能带,为研究其超导配对温度提供了能隙之外的另一个新的更本征的谱学特征。
他们的研究发现,对具有明显能带劈裂的单层FeSe/STO薄膜,传统的通过谱线对称获取能隙的方法不再适用。他们采用一种新的分析方法,获得了可靠的能隙以及费米能级附近谱重随温度的演变(图2)。特别是通过直接观测和分析Bogoliubov回弯能带,发现其可以持续到83K,为单层FeSe/STO薄膜在83 K存在超导配对提供了强有力的谱学证据(图3)。通过分析单层FeSe/STO薄膜在超导配对温区的谱学行为,他们进一步发现超导配对的温区可以进一步划分为 64-83 K和64 K以下两个区域(图4)。
这些结果表明,在单层FeSe/STO薄膜中存在高达83 K的超导配对温度。对发现的两个温区的理解,目前有两种可能性。一种是83K直接对应超导转变温度TC;另一种则是64-83 K为预配对区域,存在超导涨落和赝能隙行为,而64K以下配对电子长程相干进入超导态。具体对应哪一种情形还需要进一步的实验来确定。但无论是哪种可能性,都对铁基超导体中高TCM的实现以及相关超导机理的理解有着十分重要的意义。
相关研究结果发表在近期的Nature Communications上,Yu Xu et al., Spectroscopic evidence of superconductivity pairing at 83 K in single-layer FeSe/SrTiO3 films, Nature Communications 12, 2840 (2021)。上述研究工作获得了国家自然科学基金委、科技部和中国科学院等的资助。
文章链接: https://www.nature.com/articles/s41467-021-23106-y
图1. 在单层 FeSe/STO薄膜中观测到明显的能带劈裂和强烈的Bogoliubov回弯能带。
图2. 从图1 Cut 1中的能谱曲线提取的能隙与相关谱重随温度的演化。
图3. 图1中沿Cut2的能带结构、能谱曲线与相关谱重随温度的演化。
图4. 单层FeSe/STO薄膜中由温度引起的各种变化总结划分为三个温度区域。